Bei der CALOS-Technik wird das Licht eines durchstimmbaren Lasers in einen optischen Resonator gefüllt, der aus zwei hochreflektierenden Spiegeln besteht. Nach Abschalten des Lasers wird das Abklingen der im Resonator gespeicherten Energie beobachtet. Wird ein absorbierendes Gas zwischen die Resonatorspiegel gebracht, klingt die Energie schneller ab. Aus dieser Zeitdifferenz können sehr geringe Absorptionen bestimmt werden.

Im Wellenlängenbereich um 3µm wurde ein CO-Oberton-Laser eingesetzt, der schon bei früheren Arbeiten verwendet wurde. Die Empfindlichkeit des Spektrometers konnte um den Faktor 20 verbessert werden und beträgt z.B. für Ethan momentan 42ppt/Hz^1/2. Bei Kooperationen mit verschiedenen medizinischen Arbeitsgruppen wurde der Einsatz des CALOS-Spektrometers getestet. Der Schwerpunkt lag dabei auf dem Nachweis von Ethan als Biomarker für den oxidativen Stress Status. Untersucht wurden zum einen kranke Patienten, wie z.B. Diabetiker oder Personen mit Nierenschädigungen, und zum anderen gesunden Probanden unter extremen Umständen, wie z.B. sportlicher Belastung, UV-Bestrahlung oder hyperbarem Sauerstoff. Dank speziell entwickelter Probenahmesysteme hat sich die Analysemethode bei allen Untersuchungen bewährt.

Eine besondere Herausforderung für die Spurengasanalytik stellt die atemzugsaufgelöste Messung des menschlichen Atems bei gleichzeitig höchster Empfindlichkeit dar. Im Rahmen dieser Arbeit konnte diese Aufgabe mit dem CALOS-Spektrometer erstmals für den Ethannachweis erfüllt werden. Erreicht wurde eine Zeitauflösung von 790ms bei einer Nachweisgrenze von nur 500ppt Ethan. Mit diesen, bisher einzigartigen Fähigkeiten, eröffnen sich weitreichende neue Möglichkeiten für die medizinische Diagnostik. Es wurden Untersuchungen an Probanden durchgeführt, bei denen der zeitliche Konzentrationsverlauf atemzugsaufgelöst analysiert wurde. Dabei konnten erstmals Exspirogramme für Ethan aufgezeichnet werden.

Um den Bereich der nachweisbaren Moleküle zu erweitern, wurde ein CO-Laser im Wellenlängenbereich um 5µm eingesetzt. Es konnte gezeigt werden, dass mit diesem Aufbau minimal nachweisbare Absorptionskoeffizienten bis zu 7x10^-11cm^-1/Hz^1/2 messbar sind. Um die Einsatzmöglichkeiten für die Spurengasanalytik zu demonstrieren, wurden die Detektionsgrenzen für OCS, NO und CO untersucht. Beim Nachweis von NO ist es möglich, nahezu simultan die Konzentration von ¹⁴NO und ¹⁵NO zu bestimmen. Dabei werden Nachweisgrenzen von 700ppt für ¹⁵NO und 140ppb für ¹⁴NO erreicht. Die Detektionsgrenzen sind für OCS mit 3ppt/Hz^1/2 und für CO mit 90ppt//Hz^1/2 mindestens eine Größenordnung besser als bei allen bisher bekannten Verfahren. Die Echtzeitfähigkeit des CALOS-Spektrometers konnte auch für die Experimente im 5µm Bereich genutzt werden.

Abschließend wurde in einer Kooperation mit dem Institut für Angewandte Physik der Universität Bonn und dem Institut für Experimentalphysik der Universität Düsseldorf der Einsatz eines optisch-parametrischen Oszillators (OPO) für die CALOS-Spektroskopie evaluiert. Diese Lichtquelle liefert Strahlung im Wellenlängenbereich um 3µm. Es wurde eine bisher unerreichte Nachweisempfindlichkeit für Ethan von 6ppt/Hz^1/2 erzielt. Diese ist um mindestens eine Größenordnung besser als bei allen anderen bisher bekannten Methoden. Auch der Nachweis von Aceton wurde demonstriert. Insgesamt stellt der Einsatz des OPOs einen wichtigen Schritt in Richtung eines mobilen, schnellen und höchstempfindlichen Spurengasdetektors dar.